煤气化反应的动力学和机理

除了挥发分的气相反应外，固休含碳物质的氧化、加氢，水蒸气和二氧化碳的分解主要是多相反应。多相反应一般包括一系列的扩散和化学反应的过程。假如扩散阻力几乎等于总阻力，则该反应是扩散控制的。反之，当扩散阻力忽略不计时，则该反应成为动力学控制。Arrhenius图上，对动力学控制的反应速率，其活化能的范围为20.9～418kJ/mol而扩散控制反应速率的活化能一般低41.8kJ/mol，扩散过程决定于浓度梯度，气体接近外表面和在气孔中的分子速度。化学反应决定于外表面和孔隙表面与气体的相互作用，这些表面的相互作用与晶体缺陷和杂原子即活性中心有关。扩散阻力相对于化学阻力的重要性随碳表面的反应性、粒径和孔隙度而增加.对无孔的(相对而言)的小颗粒物质来说，外表而积与孔表面积之比是大的，内扩散对反应速率的影响可忽略不计。因此，外扩散是重要的扩散阻力，但它可以通过搅拌和提高气流速度来降低，故扩散阻力不如化学阻力重要。反之，对大的多孔的颗粒来说，内扩故对反应速率有明显的影响。基于上述的工艺研究，对煤焦反应性可能有影响的煤的特性有:1)化学组成，尤其是会影响碳晶格结构缺陷的硫、氢含量；2)煤灰，可能具有催化作用；3)煤的煤化程度，它决定了孔的结构，石墨化程度。微晶的大小，使活性中心失去活性的热处理程度。

有关碳-气体反应动力学的基础研究可见文献中所列文献中的介绍。一般认为，超过极限温度范围时，碳-气体反应符合Langmuir速率方程，除了碳-氢反应以外，反应级数温度和反应物分压的不同在0～1级之间变化。随着转换过程的进行，某些反应物和反应产物抑制了反应速率。

本节讨论各个碳-气体反应的动力学模型。这些模型是建立在机理的假设的基础上的；它假设存在活性的碳游离基并分布于整个碳结构，导致晶体缺陷或不连续。这些活性中心提供了反应气体组分化学吸收所需要的未成对电子，全部或局部形成表面综合物。不同类型碳上存在的未成对电子已为顺磁共振吸收所证实，碳原子与表面综合物种的反应气体之间的键必须比晶格中碳-碳键要牢，这样碳原子和反应气体的反应产物才能释放，他也决定于活性炭的游离碳的数目和有效的作用范围。

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