高湿度环境下臭氧在氧化钼/石墨炔纳米墙快速分解

 

MoO3/GDY中的sp C−O−Mo杂化有利于吸附的水分子活化为羟基，羟基是高湿条件下快速高效分解臭氧的新活性位点，具有潜在的实际应用价值。

 

化学学院郭彦炳教授课题组在高湿度环境中快速去除臭氧方面研究。该研究成果在国际化学领域期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）发表，题为“Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity”（DOI: 10.1002/anie.202309158）。2019级博士研究生朱玉华为论文作者，郭彦炳教授为通讯作者，华中师范大学为完成单位。

 

地面臭氧（O3）作为一种温室气体和二次大气污染物，给生态系统和人类健康带来危害。根据世界卫生组织臭氧标准，每小时平均接触浓度不应超过100微克/立方米，长期接触超标浓度的O3可能会导致性的肺部损伤和其他呼吸道疾病甚至死亡。因此，高效去除近地面臭氧对生态环境安全和人类健康具有重要意义。

近年来，在国家自然科学基金委、湖北省杰出青年基金和华中师范大学的支持下，郭彦炳课题组围绕炔键调控表界面电子结构在环境修复领域的应用进行了深入探索和系统的研究，并取得一系列优秀的成果（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720−8730；Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347；J. Am.Chem. Soc. 2022, 144, 4942−4951; PNAS, 2023, 120, 16）。

高湿度环境下臭氧在氧化钼/石墨炔纳米墙分解机制研究示意图

 

     该课题组发现具有界面“sp杂化C-O-Mo键”的三维自支撑石墨炔/氧化钼（MoO3/GDY）可有效活化水分子实现臭氧在高湿度条件下的高效快速分解，并阐明水活化的作用及相应的促进机制。MoO3/GDY在室温高湿度条件下（75% RH）实现了99%的O3转化效率，是干燥条件下的4.0倍，其转化率远高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解机制从O3和H2O之间的竞争性吸附转变为水促进反应。GDY中的sp-杂化C原子电子沿C-O-Mo键向MoO3转移，促使水活化解离形成羟基并作为新的活性位点，促进O3的吸附和新的中间物种（羟基自由基和超氧自由基）的生成，显著降低了O3分解的能垒（比在干气条件下低0.57 eV），展现了优异的臭氧分解性能。这项工作为高湿度环境下通过有效活化水分子促进异相催化反应提供了新的研究思路。

 

推荐臭氧发生器：同林UV-M2型低浓度臭氧发生器